制造总局。
12月，核定长江水师永远章程及营制营规，同治五年，奉旨进驻周家口，以钦差大臣的重权身份，督师剿捻。
根据捻军行踪不定、流动作战的特点，采用了“重点防务、坚壁清野和画河圈围”的对策，但最终全部失败。
后来，他在周口西至漯河建立起“沙河百里防线”，希望借此天堑消灭捻军。
同治六年3月，在江南制造总局下设造船所试制船舰，同时拟设译书馆。
5月，会同李鸿章将江南制造总局由虹口迁高昌庙，征地扩迁，规制大增，六月补授体仁阁大学士。
同治七年4月，奉上谕改授为武英殿大学士，5月31日，至上海视察江南制造成总局，8月奉命调任直隶总督。
9月，江南造船厂试制的第一艘轮船驶至江宁，曾登船试航，取名“恬吉”，12月，抵达北京，拜见慈禧太后与同治皇帝。
同治七年，曾国藩改任直隶总督，奉命前往天津，办理天津教案，考量当时局势，没有与法国开战，“但冀和局之速成，不问情罪之一当否”。
在法国的要求下，商议决定最后处死为首杀人的8人，充军流放25人，并将天津知府张光藻、知县刘杰被革职充军发配到黑龙江，赔偿外国人的损失46万两银，并由崇厚派使团至法国道歉。
这个交涉结果，朝廷人士及民众舆论均甚为不满，省馆所书楹帖被毁，曾国藩深知其中和战利害，自引其咎，得到丁日昌的同情。
曾国藩背负骂名，病情加重，于是召来李鸿章处理案情。
同治九年，两江总督马新贻被平民张汶祥刺杀于后，朝廷命其再任两江总督，前往南京审理该案。
同治十年8月19日，挈李鸿章联衔会奏《拟选子弟出洋学艺折》，9月，视察水陆各营防务、训练情况，11月抵达上海。
同治十一年2月27日，领衔上奏，促请对“派遣留学生一事”尽快落实。
并提出在美国设立“中国留学生事务所”，推荐陈兰彬、容闳为正副委员常驻美国管理。
在上海设立幼童出洋肄业局，荐举刘翰清“总理沪局选送事宜”，此后，时发脚麻之症，舌蹇不能语。
同年二月初四日，午后在南京西花圃散步，突发脚麻，曾纪泽扶掖回书房，端坐三刻逝世，百姓巷哭，绘像祀之。
朝廷闻讯，辍朝三日，追赠太傅，谥号“文正”，祀京师昭忠、贤良祠，各省建立专祠，6月25日
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